Im Jahr 1845, da war er 34, berechnete Leverrier den Vorübergang des Planeten Merkur vor der Sonnenscheibe. Im selben Jahr begann er seine Untersuchung der Bewegung des Planeten Uranus. Dieser folgte nicht exakt der vorausberechneten Bahn. Grund dafür konnte nur der Einfluss eines noch unentdeckten Planeten sein.
Urbain Leverrier legte sein Resultat Ende August 1846 der Pariser Akademie vor. Doch in Paris wollte niemand nach dem Planeten suchen. So unterrichtete Leverrier Johann Gottfried Galle an der Berliner Sternwarte. Der fand prompt den Planeten Neptun nur knapp neben der von Leverrier angegebenen Stelle.
Schlagartig war Leverrier ein berühmter Astronom. Einige Jahre später wurde er Direktor des Pariser Observatoriums. Auch die Erde hatte es ihm angetan: 1855 erstellte er aufgrund von telegrafisch übermittelten Daten die erste Wetterkarte und wagte eine Wettervorhersage.
Krankhafter Ehrgeiz und cholerisches Verhalten machten ihn in der Pariser Gelehrtenwelt einsam. 1870 wurde Urbain Leverrier aus dem Amt entfernt. Sieben Jahre später starb er mit 66.
Nach ihm heißen Krater auf dem Mond und Mars, ein Asteroid und ein Ring um "seinen" Planeten, den Neptun.