Daneben hatte er die Aufgabe, besondere astronomische Messungen durchführen zu lassen. So galt seine erste Reise zunächst der Beobachtung des Venusdurchgangs vor der Sonne, den er am 3. Juni 1769 von Tahiti aus verfolgte. Aus dem Vergleich zwischen seinen Messungen auf der Südhalbkugel der Erde und Parallelbeobachtungen in Irland und an zahlreichen anderen Orten hat Johann Franz Encke Jahre später einen recht präzisen Wert für die Entfernung Sonne-Erde abgeleitet.

Fünf Monate nach dem Venusdurchgang zog auch der innerste Planet Merkur vor der Sonne entlang. Auch dieses Ereignis verfolgte James Cook, der auf der Suche nach einem noch unbekannten, großen Südkontinent inzwischen bis nach Neuseeland vorgedrungen war. Dort erinnert noch heute die Mercury Bay an der Ostküste der Nordinsel daran – rund neunzig Kilometer östlich von Auckland.

Daneben hat Cook auf seinen Reisen auch mehrere Sonnen- und Mondfinsternisse verfolgt. Morgen vor 240 Jahren etwa erlebten er und seine Begleiter auf Kiritimati, der von ihm so genannten Weihnachtsinsel, die partielle Phase einer Sonnenfinsternis. Wären die Seefahrer damals noch einige tausend Kilometer weiter südlich gekreuzt, so hätten sie eine ringförmige Sonnenfinsternis von immerhin fast acht Minuten Dauer beobachten können.